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楊濤課題組在電解水制氫研究方面取得新進展
2022-05-23 08:58  

菠菜担保论坛大全楊濤課題組,在氫氣能源制取和利用方面取得新進展,設計合成過渡金屬基和貴金屬基高性能催化材料。研究成果陸續發表在Applied Catalysis B: Environmental (IF=19.503)和Chemical Engineering Journal (IF=13.273)。十大菠菜网正规平台2019級碩士研究生朱自政和2018級碩士研究生王藝慧是實驗的主要完成人,對課題研究做出重要貢獻,分别為論文的第一作者,楊濤教授為論文的通訊作者。

1. 過渡金屬基催化材料

很多過渡金屬(除貴金屬以外)材料在堿性條件下顯現出優秀的電解水催化活性,這使開發更為豐富的低成本電解水催化材料成為可能。如何提高過渡金屬基催化材料的性能,降低電能消耗一直是科學界和産業界關注的重大科學問題。當兩種過渡金屬原子形成合金時,一方面在電負性差異的作用下,左側元素的價層電子會進入到右側元素的原子軌道,另一方面在廣義Lewis acid-base作用下,左側元素原子的空軌道會吸納右側元素的價層電子。即元素周期表上不同位置的元素之間的外層電子會發生流動,并且這種流動會受到非金屬元素的調控。課題組2019級研究生朱自政同學通過大量的試驗論證,耗時18個月,在钴-釩體系中引入磷,實現d電子結構和能量狀态的最優化。僅需要98 mV的超小過電勢就達到10 mA/cm2的析氫電流,僅需要230 mV的超小電勢就獲得100 mA/cm2的析氧電流,性能優于目前報道的大部分過渡金屬基催化劑。該實驗結果與DFT的模拟計算結果高度吻合。該研究所提出的非金屬參與調控d電子雙向流動策略有望用于其他過渡金屬催化體系的優化設計。相關成果發表在國際權威期刊Applied Catalysis B: Environmental, 304 (2022) 120985 (IF=19.503)。

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120985

      2. 貴金屬基催化材料

酸性電解質具有快速的質子耦合速率和低的水分解過電位,在一些特殊應用場合仍不可替代。但由于高電位下的強腐蝕性,酸性電解質環境一直是貴金屬催化劑的主戰場。如何提高貴金屬的利用率和活性,直接關系到電解水的成本和貴金屬的可持續性利用。貴金屬铑本身對氧還原,氫析出和氧析出反應具有優秀的電催化性能。當缺電子且半徑較小的硼原子進入到铑的晶格後,會打破還來的有序性,形成新的晶體結構。更為重要的是硼原子的p軌道會和铑的d軌道形成強烈的雜化作用,導緻電子離域和表面吸附強度的變化。本課題組2018級研究生王藝慧同學曆時16個月,對此進行了大量的試驗研究,同時該同學将其之前的研究成果-限域生長機理(Nanoscale, 2019, 11, 23206–23216)融入其中。合成了多孔铑八面體納米顆粒,然後通過硼的引入改變晶體結構,優化催化性能。該實驗結果與DFT的模拟計算結果高度吻合。相關成果發表在國際權威期刊Chemical Engineering Journal 435 (2022) 134982 (IF=12.273)。

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.134982

                                               


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