菠菜担保论坛大全2022屆碩士研究生科研工作取得豐碩成果，朱自政、餘建敏等同學先後在Applied Catalysis B: Environmental（IF = 19.503）、ACS Appl. Mater. & Interfaces（IF=8.758）、Separation and Purification Technology（IF=7.312）、Applied Surface Science（IF =6.707）、Chemical Communications（IF =6.222）等化學領域的高水平SCI期刊發表論文。截止目前，2022屆菠菜担保论坛大全的27名碩士研究生，共發表SCI/EI收錄論文41篇，其中一區論文1篇，二區論文11篇，影響因子3.0以上共計37篇。
朱自政同學在Applied Catalysis B: Environmental（中科院1區Top期刊，IF=19.503）報道了钴-釩體系中引入磷以實現d電子結構和能量狀态最優化的研究成果。我國堿性電解水制氫已具備大規模推廣的産業基礎，其迅速崛起為制氫行業發展之必然趨勢。過渡金屬成本和儲量優勢顯著，最有望成為豐富的低成本催化材料來源。如何提高過渡金屬基催化材料的性能，降低電能消耗一直是科學界和産業界關注的重大科學問題。當兩種過渡金屬原子形成合金時，一方面在電負性差異的作用下，左側元素的價層電子會進入到右側元素的原子軌道，另一方面在廣義Lewis acid-base作用下，左側元素原子的空軌道會吸納右側元素的價層電子。即元素周期表上不同位置的元素之間的外層電子會發生流動，并且這種流動會受到非金屬元素的調控。朱自政同學的研究表明，在钴-釩體系中引入磷，可以實現d電子結構和能量狀态的最優化。該同學通過大量的實驗研究，所合成的自生長型钴-釩-磷催化體系，僅需要98 mV的超小過電勢就達到10 mA/cm2的析氫電流，僅需要230 mV的超小電勢就獲得100 mA/cm2的析氧電流。該實驗結果與DFT的模拟計算結果高度吻合。該研究所提出的非金屬參與調控d電子雙向流動策略有望用于其他過渡金屬催化體系的優化設計。相關成果發表在國際權威期刊Applied Catalysis B: Environmental, 304 (2022) 120985（IF=19.503）。
钴-釩-磷材料表面的水分解過程及催化性能
(論文鍊接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120985)
餘建敏同學在ACS Applied Materials & Interfaces（中科院1區期刊，IF9.229）報道了準二維鈣钛礦體系中首次引入TADF樹狀分子Cz-4CzCN作為添加劑來回收無輻射的激發子。光物理和形态學研究表明，TADF添加劑可以在不改變其固有發射峰和顔色純度的情況下顯著提高成膜質量和PL性能。通過添加适量的TADF添加劑，得到的PeLEDs具有較高的亮度和CE值，分别為18000 cd m-2和39.0 cd A-1，是未添加TADF添加劑的控制器件的5倍。此外，引入這種樹狀分子添加劑後，器件在1000 cd m-2的初始發光時的半衰期增加了1倍。另外，讨論了TADF添加劑填充薄膜的缺陷和晶界，使捕獲和離解的電荷重新組合，并通過場效應晶體管從TADF中以輻射激子的形式回收到準二維鈣钛礦的可能物理機制。因此，PeLEDs的EL效率和器件穩定性的顯著提高可以歸因于100 %的激子利用率和TADF添加劑的高效缺陷鈍化。這為選擇合适的添加劑來提高準二維鈣钛礦器件的性能提供了一種新的策略。
TADF添加劑和準二維鈣钛礦器件之間的能量傳遞圖
（論文鍊接：http://doi.org/10.1021/acsami.1c14493）
劉青松同學先後在Separation and Purification Technology（10.1016/j.seppur.2021.119276）和International Journal of Hydrogen Energy（10.1016/j.ijhydene.2021.11.021）期刊上發表研究論文兩篇。作者采用水熱合成法制備了負載在碳氈上的三元異質結複合材料，并結合光催化燃料電池系統對常見的兩類有機污染物（鹽酸小檗堿、鹽酸四環素）進行了降解實驗。探究了三元異質結中的電子傳遞機制，分析了有機污染物的降解過程。為三元異質結構複合催化劑在有機污染物降解方面的應用提供了新思路。
PFC系統示意圖
（論文鍊接：https://doi.org/10.1016/j.seppur.2021.119276；https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2021.11.021）
耿吳越同學先後在Separation and Purification Technology（10.1016/j.seppur.2022.120829），Microporous and Mesoporous Materials（10.1016/j.micromeso.2021.111186）上報道了關于D-A型共價三嗪聚合物和共價有機框架作為高效光/電功能材料的論文。作者首先設計合成兩種供體-受體型共價三嗪聚合物（CTP）用做水體中Cr(VI)還原的高效光催化劑。研究表明，所設計的聚合物可以在不使用任何犧牲劑、氧化劑或附加酸的情況下同時去除Cr(VI)和有機污染物。此外，通過簡單的一鍋溶劑熱法将TPA-COF（TPA=三苯胺）與炭黑（CB）複合制備了系列複合修飾電極材料。炭黑的引入不僅提高了複合材料的導電性，而且提高了複合材料的比表面積。基于這些優點，TPA-COF/CB複合材料被開發為新型電極修飾材料，用于多巴胺（DA）的電化學測定。在最佳條件下，所構建的修飾電極表現出20 - 1000 μM的線性檢測範圍和17 nM的檢出限（S/N=3）。
CTF的合成及光催化降解Cr（VI）示意圖
TPA- COF/CB的合成及電化學檢測DA示意圖
（原文鍊接：https://doi.org/10.1016/j.seppur.2022.120829；https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2021.111186）
謝瑞同學在Separation and Purification Technology（中科院2區期刊，IF 6.222）報道了亞臨界1,1,1,2-四氟乙烷(sub-R134a)對硝基苯胺(p-NA)和間硝基苯胺(m-NA)混合物分離的可行性。首次用靜态法測定了p-NA和m-NA在R134a二元和三元體系中的平衡溶解度和分離效果，溫度和壓力範圍分别是308、318、328 K和(5-18)MPa。報道分析了溫度、壓力、溶劑密度、偶極矩、分子體積和分子力對混合物溶解度和分離效果的影響，并與超臨界CO2體系進行了比較。研究結果表明，在318 K、18.0 MPa條件下，R134a對溶質混合物的分離效率最高，分離度達到了87.89%，高于超臨界CO2；對R134a體系的溶解度數據進行模型關聯，二元體系采用半經驗模型Chrastil、A-L、K-J和S-S模型，三元體系采用González、Sovová、M-M-T和Z-J模型，得到的誤差AARD值在4.85% ~ 11.27%之間，關聯效果較好。本研究對于采用超亞臨界流體分離混合物領域具有重要的指導意義。
Fig. 1. Schematic diagram of the static experimental apparatus. 1, R134a cylinder; 2, refrigerator; 3, syringe pump;4, inlet valve; 5, buffer; 6, outlet valve; 7, equilibrium cell; 8, pressure gauge; 9, resistance thermometer; 10, flexible heating coil; 11, decompression valve; 12, U-shape tubes; 13, surge flask; 14, rotated flow meter; 15, wet-gas flow meter.
（論文鍊接：https://doi.org/10.1016/j.seppur.2019.115706）
周佳棟同學先後在Applied Catalysis A, General(2021, 10.1016/j.apcata.2021.118268), Journal of the Taiwan Institute of Chemical Engineers (2021, 10.1016/j.jtice.2021.09.020)和Applied Surface Science (2022, 10.1016/j.apsusc.2022.152425)期刊中發表三篇研究論文。作者采用剝離重組法，以剝離反應獲得的二維層狀材料納米片為模闆，巧妙地設計“靜電負載→原位還原→納米片重組”合成路線，構建一系列新型二元和三元貴金屬納米粒子固載層狀納米複合材料。這些複合材料在醇的選擇性氧化以及有機污染物降解等多個領域展現出優異的催化性能。
Ag@SrNbO/LDH三元複合材料的制備示意圖
（論文鍊接:https://doi.org/10.1016/j.apcata.2021.118268；https://doi.org/10.1016/j.jtice.2021.09.020；https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.152425）
王樹霞同學在Chemical Communications（中科院2區期刊，IF 6.222）報道了銅催化吡啶-N-氧化物的烯基化反應，研究使用卡賓銅作為催化劑，催化吡啶-N-氧化物、炔烴和矽烷發生烯基化反應，成功合成了2-烯基吡啶類化合物。反應首先是矽烷和卡賓銅生成銅氫試劑，随後炔烴對銅氫試劑進行遷移插入反應，生成烯基銅中間體，吡啶-N-氧化物捕獲中間體烯基銅試劑，合成了多種2-烯基吡啶衍生物；該方法反應條件溫和，底物适用性廣，區域選擇性好；烯基吡啶作為一種重要合成砌塊，是合成藥物和天然産物等複雜分子的重要中間體，因此本研究将在有機合成、醫藥、農用化學品等領域有重要意義。
Copper-catalyzed C2 alkenylation of pyridine-N-oxides with alkynes
（論文鍊接：https://doi.org/10.1039/D2CC00851C）
徐凱同學在Chemical Communications（中科院2區期刊，IF 6.222）報道了銥納米棒直接生長在多孔的氧化铈表面，以提高催化劑的析氫和析氧性能。氫氣具有能量密度大、反應碳零排放的天然優勢，是碳中和願景下最理想的清潔能源之一，必将成為能源體系重要組成部分。電解水屬綠氫工藝，操作簡單、碳零排放，為産氫行業發展之必然趨勢。電解水的電極反應傳統上采用貴金屬催化材料，受到成本和儲量的限制，長期以來，貴金屬的利用率和催化活性一直是材料和能源領域關注的重點研究課題。徐凱同學通過多次的實驗論證，發現載體對貴金屬的分散度和穩定性具有至關重要的作用。并且，載體元素的外層原子軌道和貴金屬元素的外層原子軌道之間會通過雜化導緻價電子的離域化作用，可以改變貴金屬對水分解反應中間産物的吸附強度。這個細微的變化會進一步降低水分解反應活化能壘，降低水分解過電位，減少電能消耗。為了實現上述目标，徐凱同學将銥納米棒直接生長在多孔的氧化铈表面，該催化劑的析氫和析氧性能較純銥有明顯的提高。此外，徐凱同學還詳細研究了銥納米棒的載量、形貌對催化性能的影響。相關工作發表在國際權威期刊Chemical Communications, 2021, 57, 8798-8801。這種電子協同作用構築金屬-金屬氧化物界面的方法也可以應用于其他Ir基催化劑和其他貴金屬催化劑中，以提高貴金屬催化劑的利用率和催化活性。
IrCeO2納米棒水分解示意圖
論文鍊接https://doi.org/10.1039/D1CC02580E
汪浩然同學在碩士期間，主持完成了江蘇省研究生科研實踐創新項目一項，發表學術論文15篇，其中以第一作者發表論文5篇，主要包括在《Journal of Alloys and Compounds》等國際期刊上發表SCI論文4篇。并成功被上海大學錄取為博士研究生。作者主要采用剝離重組法将二維層狀納米材料LiTaMoO6剝離成帶有負電荷的納米片，然後引入具有功能性的陽離子客體分子金屬卟啉錳卟啉，形成了一種新型的納米複合材料。最後探索其在電化學傳感器中的應用。本實驗中，作者經過大量的實驗操作，成功開發出具有很大應用價值的傳感器材料MnTMPyP/TaMoO6，主要是對多巴胺和抗壞血酸的精确檢測，實驗結果說明了經過複合後的納米材料的電子轉移能力有了很大的提高，對抗壞血酸（AA）和多巴胺（DA）具有良好的電化學氧化性能。
MnTMPyP/TaMoO6納米複合材料的制備流程示意圖以及在多巴胺和抗壞血酸檢測中的應用
（論文鍊接：https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2021.161462）
魏佳佳同學在Chemistry A European J（中科院2區期刊，IF 5.236）報道了以9,9-二甲基芴為核心以其C2-、C3-位點構建的四種雙極型主體材料，通過研究其熱化學性質、光化學性質、電化學性質以及電緻發光性能，發現該類材料具有較好的磷光主體材料的性能。不尋常的2,3-二取代芴可以被視為一種失諧連接策略，它創造了扭曲的分子構象，這種扭曲的三維空間結構賦予它們良好的熱性能和較高的ET值。由這四種分子制備的器件均具有綠色磷光，并且都展現出了較好的效率以及較平滑的效率滾降。在這四款設備中，G1具有最高的功率效率，其PE值已經超過了106 lm W-1。此外，G2和G3也具有較高的功率效率，均已超過了100 lm W-1。這些結果進一步拓展了芴衍生物用于高效OLED材料的可能性。
（論文鍊接：: https://doi.org/10.1002/chem.202200756）
邱粟玉同學在Dyes and Pigments（中科院2區期刊，IF=4.889）報道了一種基于氰基咔唑的封裝型熱激活延遲熒光傳感器BrACCN。以經典的分子結構4CzCN作為發光核，并對其逐步封裝優化光物理性質，實現長的延遲熒光壽命長和高熒光量子産率。通過研究和分析，支枝探針的熒光量子産率為73%，是未封裝結構4CzCN的1.5倍。基于外圍Br原子的引入，探針BrACCN的熒光壽命增加了一倍，為3 μs。同時，該探針對Fe3+離子具有較高的選擇性和靈敏度。在多種離子存在的情況下，探針隻對Fe3+的絡合模式為1：1的熒光關閉。該探針對Fe3+離子的檢測限較低，為2.9×10-8mol/L。該探針還具有較強的AIE特性，這對該探針的應用範圍非常有利。相比較于傳統型短壽命熒光探針，該TADF型探針的優良性能将在活細胞共聚焦熒光成像和時間分辨熒光成像中提供廣闊的應用前景。
Mechanism of BrACCN fluorescence quenching in the presence of Fe3+ ions.
Fe3+對BrACCN熒光猝滅響應機制
（論文鍊接：https://doi.org/10.1016/j.dyepig.2021.109970）
以上研究成果均以菠菜担保论坛大全為第一完成單位，研究生本人為第一作者或導師第一，研究生為第二作者發表。
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